Brzezinski 1977 és 1981 között az akkori amerikai elnök, a demokrata párti Jimmy Carter nemzetbiztonsági főtanácsadója volt. Ezután is az amerikai politikai élet egyik meghatározó személyiségeként tartották számon.
Carter munkatársaként döntő szerepe volt abban, hogy 1979-ben az elnök Bécsben aláírhatta a SALT-2 néven ismert, a hadászati fegyverzetek korlátozásáról szóló amerikai-szovjet megállapodást. Sokat tett a kínai kapcsolatok normalizálásáért és például az izraeli kormányfő Menáhem Begin és az egyiptomi elnök, Anvár Szadat közötti kapcsolatok javításáért is, ami végül elvezetett a Camp David-i békéhez.